Identification et contribution des sources de HCNM en zone rurale

  • Source apportionment of Non-Methane Hydrocarbons in French rural area

DOI : 10.54563/pollution-atmospherique.7121

p. 131-142

Résumés

Les composés hydrocarbonés non méthaniques (HCNM) jouent un rôle prépondérant dans la chimie de l’atmosphère puisqu’ils interviennent en tant que précurseurs de la formation de polluants secondaires comme l’ozone ou les aérosols organiques secondaires. Disposant d’une base de données conséquente d’au moins cinq années de mesures systématiques de 46  HCNM sur trois sites de l’observatoire MERA (Mesure et Évaluation en zone Rurale de la pollution Atmosphérique à longue distance), le modèle sources-récepteur PMF (Positive Matrix Factorization) a été appliqué pour mettre en évidence des associations inter-espèces et identifier des profils de sources à l’origine des concentrations mesurées sur les sites récepteurs. L’application de ce type de modèle sur des sites ruraux, éloignés des sources et à des espèces réactives comme les HCNM a constitué une nouvelle approche. L’hypothèse de la conservation des masses sur lequel s’appuie le modèle est discutable compte tenu de la réactivité différente des espèces. C’est pourquoi la réactivité a été prise en compte par l’ajout d’une composante d’incertitude comme données d’entrée du modèle. Une étude de sensibilité du modèle a permis de consolider les résultats obtenus par rapport aux choix méthodologiques.

Cinq profils de sources communs aux trois sites ont été identifiés : les profils « chauffage résidentiel », « échappement automobile », « évaporation de carburants », « biogénique » et « sources lointaines ». Les contributions relatives de ces sources aux teneurs en HCNM sont cohérentes avec les données d’inventaire d’émissions et avec les résultats d’autres travaux. Elles font apparaître une hiérarchie différente et logique pour les trois sites. L’analyse de ces contributions par classe de rétrotrajectoires de masses d’air met en évidence les parts d’influence locale et continentale où les profils de sources urbaines contribuent davantage alors que la part d’influence océanique est dominée par le profil « sources lointaines ».

It has been well established that non-methane hydrocarbons (NMHCs) play an important role as precursors of ozone and other secondary pollutants like Oxygenated Volatile Organics Compounds (OVOC), organic nitrates or particulate organics matter. Forty-six non-methane hydrocarbon (NMHC) concentrations have been measured between 1997 and 2006 at three MERA sites (Mesure des Retombées Atmosphériques, French acronym for background air pollution monitoring) according to the EMEP programme. VOCs monitoring has been carried out firstly to estimate their background concentration levels and trends, and secondly to provide observation data for model validation and quality check of VOC emission inventories. The objective of this work was to use this extensive dataset in order to identify NMHC source types and to apportion their contributions.

Data analysis was performed using Positive Matrix Factorization (PMF). The general concept of this receptor model being mass conservation, the computed factors may not be directly related to emission profiles when reactive species are measured far from the sources but can be interpreted as aged emission profiles. Besides, in this work the uncertainty taken into account as PMF input data combined uncertainty of the measurement method and photochemical reactivity of each considered species. The PMF parameters and the uncertainty model were established and discussed by examining the sensibility of the model.

Six factors were considered for the 3 sites. The model results explain on average 86.5% of the total concentrations of the 46 hydrocarbons measured for the 3 sites. About 80% of the variability of the VOC species concentrations could be explained by the model for all sites. The calculated factors have been identified as potential source categories by comparing them to known source profiles from the literature, taking into account species lifetimes and examining time series of source contributions. Five of the six PMF source profiles are common to all sites and all factors are identified as known and aged plume profiles: vehicle exhaust, evaporative sources, residential heating, biogenic and remote sources. Contribution of evaporative sources (29.5%) remains predominant for the southern site while residential heating (28.0% and 21.7%) is the main factor for the two others. The resultant information allowed comparison with emission inventories usually given by activity sectors. Contributions of vehicle exhaust and evaporative sources (36.6 ± 8.4% on average for the 3 sites) are in agreement with emissions coming from road transport and extraction & distribution of fossil fuels (31.6% on average over the period 2002-2006 period), and so is residential heating (19.4 ± 6.4%) which is close to nonindustrial combustion emissions (13.7%). Biogenic and background factors contribute respectively at 10.5 ± 3.5% and 12.7 ± 3.9% on average for the 3 sites.

This work was completed with an air mass trajectory analysis in order to apportion source contribution depending on air mass origins. Each sample was associated with its 3-day back-trajectory arriving at the sampling station at 12:00 GMT (P = 950 hPa) and calculated by the British Atmospheric Data Centre. The K-means clustering algorithm was used to group these trajectories depending on their direction, their speed and their altitude. Two main groups have been distinguished: (1) older and diluted air masses from an oceanic origin where “remote sources” present the main contribution; and (2) anthropogenic and closer sources indicating continental influence. In this group, some clusters represent trajectories coming from the north and distant urban areas with high wind speed, and are marked by high contributions of residential heating and evaporative sources. Trajectories with short pathways corresponding to low wind speed allow to discern more local influences from urban areas with vehicle exhaust and residential heating profiles as main contributions.

Further works concerning the potential source locations of NMHC observed in these French rural sites will be published.

Texte

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Citer cet article

Référence papier

Stéphane Sauvage, Nadine Locoge, Hervé Plaisance, Patrice Coddeville et Jean-Claude Galloo, « Identification et contribution des sources de HCNM en zone rurale », Pollution atmosphérique, NS 2 | -1, 131-142.

Référence électronique

Stéphane Sauvage, Nadine Locoge, Hervé Plaisance, Patrice Coddeville et Jean-Claude Galloo, « Identification et contribution des sources de HCNM en zone rurale », Pollution atmosphérique [En ligne], NS 2 | 2010, mis en ligne le 01 septembre 2010, consulté le 17 mars 2025. URL : http://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/7121

Auteurs

Stéphane Sauvage

Université de Lille Nord de France – F-59000 Lille – France.
École des Mines de Douai – Département Chimie et environnement – F-59508 Douai – France.
Correspondant.

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Université de Lille Nord de France – F-59000 Lille – France.
École des Mines de Douai – Département Chimie et environnement – F-59508 Douai – France.

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Université de Lille Nord de France – F-59000 Lille – France.
École des Mines de Douai – Département Chimie et environnement – F-59508 Douai – France.

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Université de Lille Nord de France – F-59000 Lille – France.
École des Mines de Douai – Département Chimie et environnement – F-59508 Douai – France.

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Université de Lille Nord de France – F-59000 Lille – France.
École des Mines de Douai – Département Chimie et environnement – F-59508 Douai – France.

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